Tuning material properties to create new functionalities is one of the main drivers for society’s technological developments. Quantum materials are an up-and-coming candidate for this goal, given the many coexisting and competing phases they host. Their peculiarity is that they are very susceptible to external stimuli, which induce different phases characterized by specific properties and technologically relevant functionalities. A task of condensed matter physics is to understand these new phases of matter and technologically exploit them. Superconductivity is a striking example of a macroscopic manifestation of quantum physics at macroscopic scales. Superconductors can carry currents without losses and, as such, can revolutionize our way of living. Unfortunately, a wide-scale application of superconductivity is impractical due to the low temperatures at which this phenomenon appears. Therefore, a race has started to engineer materials with consistently higher superconducting temperatures, hoping to achieve a superconductor working at room temperature one day.
An alternative approach is using light to access new and sometimes hidden phases in quantum materials. Advancements in laser physics allow us to generate intense light pulses that couple selectively to collective modes in the material responsible for changing the material properties. For example, coherent excitation of specific phonon modes using far- and mid-infrared laser pulses effectively changes the material’s structural or electronic properties, achieving extreme transient conditions that cannot be replicated in an equilibrium setting.
Pioneering experiments at the crossroads between laser physics and condensed matter employed advanced optical sources to demonstrate light control of ferro-electricity, magnetism, topology, and superconductivity. This thesis focuses on the control of superconductivity with ultrafast mid-infrared light pulses. These intense pulses have been shown previously to induce transient dissipationless transport features in various classes of materials. Underdoped cuprates, irradi-ated with light resonant with specific phonon modes, show superconducting-like features in their conductivity spectra at THz frequencies. This work aims to provide additional information about the magnetic dynamics of these transient states. Inspired by the similarities between their transient conductivity and the transport properties of equilibrium superconductors, we ask: will these photo-excited phases show transient Meissner-like magnetic field expulsion in analogy to their equilibrium counterpart?
We developed an ultrafast optical magnetometry technique to measure mag-netic fields with sub-microtesla precision and sub-picosecond time resolution to answer this question. This experimental method draws and builds on previous realizations of optical techniques to measure the magnetization of superconduc-tors, extending them to the ultrafast domain. Ultrafast optical magnetometry is a non-invnaive approach that relies on a spectator magneto-optic detector placed in closed contact with the photo-excited region, acting as a transducer of the local magnetic field in the detector volume into a precisely measurable polarization rotation. Our measurement results on an underdoped YBa₂CU3O6.48 bulk sample reveal a magnetic transient compatible with a transient diamag. netic susceptibility as high as 30%. This result is not explainable, assuming a mere conductivity increase after mid-infrared excitation, but requires some superconducting-like coherence of the photo-excited state. Therefore, it confirms the highly unconventional nature of this photo-induced superconducting-like phase. This groundbreaking result paves the way for experiments to probe the ultrafast magnetic properties of other photo-excited superconductors.
Additionally, we measure the ultrafast magnetic dynamics ensuing upon disruption of equilibrium superconductivity using light. This experiment val-idates our technique's capabilities and can be exploited to control and study quantum materials. We harness the rapidly varying magnetic fields associated with ultrafast disruption of superconductivity to probe the transport properties of solids and control magnetic order in magnetic materials. The magnetic field steps we can generate have millitesla amplitude, picosecond rise times, and slew rates approaching 1GT/s. They enable the study of "persistent currents" in transient superconductors. Moreover, these ultrafast magnetic transients pave the way for efficient magnetization switching. With the unique features of our magnetic steps, we demonstrate the possibility of switching the magnetization of a magnetic material with a coercive magnetic field of a millitesla or less.
Finally, a vast class of problems requires measuring magnetic fields vary-ing in space with ultrafast temporal resolution. At the end of this work, we propose some scientific questions that could be answered with ultrafast optical magnetometry.
Kurzfassung
Die Feinabstimmung von Materialeigenschaften zur Schathing neuer Punk tionalitäten gehört zu den zentralen Antriebekräften unserer technologischen Fortschritte, lu diesem Kontext sind Quantenmaterialien hervorragende Kandi daton, da sie sich durch zahlreiche kooxistierende und konkourrierende Phan auszeichnen. Eine herausragende Eigenschaft dieser Materialien ist thre ole Empfindlichkeit gegenübor äußeren Einflüssen, die unterschiedliche Phasen mit vielfältigen Eigenschaften und technologisch relevanten Funktionalitäten hervor rufen können. Eine entscheidende Aufgabe der Festkörperphysik besteht darin, diese nouen Materiophasen zu verstehen und ihren möglichen technologischen Nutzen zu erforschen. Die Supraleitung ist ein beeindruckendes Beispiel dafür Sie ist eine Manifestation der Quantenphysik auf makroskopischer Ebene und er möglicht einen verlust freien Stromfhuss, der unser tägliches Leben revolutionieren könnte. Die breite Anwendung der Supraleitung wird jedoch durch die niedrigen Temperaturen, bei denen dieses Phänomen auftritt, erschwert. Daher ist die Entwicklung von Materialien mit immer höheren supraleitenden Temperaturon gegenwärtig eine bedeutende Herausforderung in der Hoffnung, eines Tages einen Supraleiter zu erschaffen,
der bei Raumtemperatur funktioniert. Ein alternativer Ansatz ist die Nutzung von Licht, um neue und manchmal verborgene Phasen in Quantenmaterialien zu induzieren. Fortschritte in der Laserphysik ermöglichen es uns, intensive Lichtimpulse zu erzeugen, die selektiv an kollektive Moden im Material koppeln, welche für die Anderung der Materi aleigenschaften verantwortlich sind. Zum Beispiel ist die kohärente Anregung spezifischer Phonon-Moden mittels Fern- und Mittelinfrarot-Laserimpulsen eine effektive Möglichkeit, die strukturellen oder elektronischen Eigenschaften des Materials zu verändern, wodurch extreme, transiente Zustände erreicht werden, die in einem Gleichgewichtszustand nicht repliziert werden können.
Richtungsweisende Experimente an der Schnittstelle zwischen Laserphysik und Festkörperphysik nutzten fortschrittliche optische Quellen, um die lichtin duzierte Steuerung von Ferroelektrizität, Magnetismus, Topologie und Supraleitung zu demonstrieren. Diese Arbeit konzentriert sich auf die Steuerung der Supraleitung mit ultraschnellen mittelinfraroten Lichtimpulsen. Es wurde bereits gezeigt, dass diese intensiven Impulse in verschiedenen Materialklamon transienten, verlustfreien Transport erzeugen können. Unterdotierte Cuprate, die mit Licht angeregt werden, das mit bestimmten Phonon-Moden resoniert, zeigen supraleiterähnliche Eigenschaften in ihren Leitfähigkeitsspektren bei THz-Frequenzen. Diese Arbeit zielt darauf ab, zusätzliche Informationen über die magnetischen Dynamiken dieser transienten Zustände zu liefern. In spiriert von der Ähnlichkeit zwischen ihrer transienten Leitfähigkeit und den Transporteigenschaften von Gleichgewichts-Supraleitern fragen wir: Werden diese foto-exsitiecton Phasen ene transiente Alerkner-aboliche magnetiche Fokiverdrängung zeigen, anakg an threm Cleichgewichtsstand? Um diese Frage zu beantworten, haben wir eine ultrachnelle optische MAR
Netometrietechnik entwickelt, die magnetische Fokler mit einer Clonangken unterhalb eines Mikrotesda und einer Zeitaufing In Sub Pikosokunenbereich mossen kann. Diese experimentelle Methode baut auf früheren optischen Tisch niken aur Mosesung der Magnetisierung von Supraleltern auf und erweitert dom in den ultraschnellen Bereich. Die ultraswAnelle optische Magnetometrie An nicht-invasiver Ansata, der auf einem ompliudlichen magneto-optischen Detekto basiert, der in engem Kontakt mit dem fotoangeregten Bereich platalert ba und als Wandler des lokalen Magnetfekles im Detektorvolumen in cine präst Messergebnisse an einer dotierten YBa Cu, O, ar Volumenprobe zeigen eine magnetische Anomalie, die mit einer transienten diamagnetischen Susseptibilität von bis zu 30% kompatibel ist. Dieses Ergebnis kann nicht dadurch erklärt werden, indem man einfach eine erhöhte Leitfähigkeit nach der mittelinfraroten Anregung unterstellt, sondern erfordert eine gewise supraleitende Kohärenz des photoangeregton Zustands Daher bestätigt es den hochgradig unkonventionellen Charakter dieses fotol duzierten supraleiterähnlichen Zustands. Dieses balubrechende Ergebnis ebuet den Weg für eine Reihe von Experimenten, die darauf abzielen, die ultraschnellen magnetischen Eigenschaften anderer fotoangeregter Supraleiter zu untersuchen.
Zusätzlich messen wir die ultraschnellen magnetischen Dynamiken, die nach der lichtinduzierten Störung der Gleichgewichts-Supraleitung entstehen. Dieses Experiment bestätigt die Fähigkeiten unserer Technik und kann zur Kontrolle und Erforschung von Quantenmaterialien genutzt werden. Wir nutzen die sich schnell verändernden magnetischen Folder, die mit der ultraschnellen Störung der Supraleitung einhergehen, um Transporteigenschaften von Festkörpern zu untersuchen und die magnetische Ordnung in magnetischen Materialien au kontrollieren. Die magnetischen Feldsprünge, die wir erzeugen können, haben cine Amplitude im Millitesla-Boreich, Anstiegszeiten im Pikosekundenbereich und Anstiegsraten von bis zu 1GT/s. Sie ermöglichen die Untersuchung von persistierenden Strömen in transienten Supraleitern. Darüber hinaus ebnet diese ultraschnelle magnetische Dynamik den Weg zu einer effizienten Mag netisierungsumschaltung. Mit den einzigartigen Eigenschaften unserer magnetis chen Feldsprünge demonstrieren wir die Möglichkeit, die Magnetisierung eines magnetischen Materials mit einem koerzitivem Magnetfeld von einem Millitenla oder weniger umzuschalten.
Schließlich erfordert eine große Klasse von Problemen die Mossung mag netischer Felder, die räumlich mit ultraschneller zeitlicher Auflösung variieron, Am Ende dieser Arbeit stellen wir einige wissenschaftliche Fragen vor, die mit ultraschneller optischer Magnetometrie beantwortet werden könnten.
Measuring magnetic properties of photo-excited superconductors with a newly developed magnetometry technique